Квантовый танец света и атомов — физики впервые поймали момент, когда два мира движутся как один
В перовскитовых нанокристаллах физики увидели редкий для твердого тела режим: электронное возбуждение и колебания атомной решетки двигались согласованно. Обычно решетка быстро разрушает хрупкие квантовые состояния. В нанокристаллах CsPbI3, встроенных в стеклянную матрицу, связь между световым возбуждением и вибрациями кристалла удалось проследить напрямую.
Ученые изучили, как в перовскитовых нанокристаллах взаимодействуют экситоны и фононы. Экситон возникает, когда свет передает энергию электрону в полупроводнике. Электрон переходит на другой энергетический уровень и оставляет после себя дырку - положительно заряженное место в электронной структуре. Электрон и дырка связываются и ведут себя как единый квантовый объект.
Фонон связан не с электронами, а с движением атомов. В твердом теле атомы постоянно колеблются около своих положений. Фонон - отдельная порция такого колебания. В перовскитах экситоны и фононы взаимодействуют особенно сильно, поэтому световое возбуждение и движение решетки могут образовывать общую квантовую систему.
Нанокристаллы хорошо подходят для наблюдения этой связи, потому что удерживают возбуждение в малом объеме. В эксперименте использовали частицы диаметром примерно 12-15 нм. Экситон внутри такой частицы не уходит далеко по кристаллу и сильнее чувствует движение ближайших атомов. Поэтому размер нанокристалла заметно влияет на связь между экситоном и колебаниями решетки.
Когда короткий лазерный импульс создает экситон, решетка вокруг него слегка смещается. Это смещение порождает фононы, а электронное возбуждение начинает двигаться вместе с облаком колебаний. Связанное состояние называют экситон-поляроном. Для полупроводников такой режим важен, потому что оптические свойства материала зависят не только от электронов, но и от реакции кристалла на свет.
В большинстве твердых тел согласованное движение быстро исчезает. Атомы создают шум, фазы квантовых волн сбиваются, а тонкая квантовая динамика распадается. Когерентность означает, что части квантовой системы сохраняют фазовую связь. Пока эта связь держится, в сигнале можно увидеть интерференцию и ритмические колебания, которые исчезают при обычном затухании.
В нанокристаллах CsPbI3 исследователи нашли режим, где эта согласованность держалась необычно долго для перовскитовой системы. Эксперимент проводили при температуре 2 К, примерно минус 271 °C. При таком охлаждении тепловой шум снижается, а колебания решетки становятся достаточно четкими для наблюдения. Оптическая когерентность экситона в отдельных режимах достигала примерно 300 пикосекунд, а квантовые биения экситон-поляронов затухали за время, связанное с жизнью оптических фононов - около 5-15 пикосекунд.
Экспериментальная группа из Технического университета Дортмунда использовала два сверхкоротких лазерных импульса длительностью около 120 фемтосекунд. Фемтосекунда равна одной квадриллионной доле секунды. Такие импульсы почти мгновенно возбуждают систему и позволяют проследить, как состояние меняется на ультракоротких промежутках времени.
Для измерений применили метод двухимпульсного фотонного эха. Сначала лазеры возбуждают ансамбль нанокристаллов, затем система отвечает коротким световым сигналом. По задержке и форме этого отклика можно восстановить, как быстро теряется когерентность и какие колебания возникают после возбуждения. Метод подходит для процессов, которые живут слишком недолго для обычных электронных измерений.
В сигнале появились выраженные квантовые биения. Биения возникают, когда система находится в суперпозиции нескольких квантовых состояний. Каждое состояние развивается с немного другой энергией, поэтому их волны накладываются друг на друга и дают ритмические колебания сигнала. В нанокристаллах этот ритм показал, как экситоны и фононы связаны в одном экситон-поляронном состоянии.
Результат выделяется сильной амплитудой биений и долгой для такого материала когерентностью. В твердых телах решеточные колебания обычно считают источником декогеренции: движение атомов мешает сохранить хрупкое квантовое состояние. В перовскитовых нанокристаллах решетка не просто портила сигнал, а участвовала в согласованной динамике экситон-полярона.
Теоретические группы из Технического университета Дортмунда и Университета штата Джексон в США помогли связать эффект с размером нанокристаллов. В меньших кристаллах экситоны сильнее взаимодействуют с решеточными колебаниями. В более крупных частицах осцилляции сохраняются дольше. Размер становится удобным способом настройки: можно усилить связь экситона с фононом или продлить время согласованного движения.
Управляемая связь экситонов и фононов важна для будущих квантовых устройств на полупроводниках. Если физики научатся надежно задавать и удерживать такую динамику, перовскитовые нанокристаллы могут пригодиться в обработке квантовой информации, источниках квантового света и схемах для получения одиночных фононов. Одиночный фонон - отдельная порция колебаний кристаллической решетки, которую можно использовать как носитель квантового состояния.
Работа пока не превращает перовскитовые нанокристаллы в готовые устройства. Эксперимент проводили при сверхнизкой температуре, а наблюдаемая динамика длится доли наносекунды. Но исследователи получили прямой способ наблюдать и настраивать связь экситонов с фононами в твердом теле. Следующие эксперименты должны показать, получится ли сохранить этот режим при более удобных температурах и встроить перовскитовые нанокристаллы в реальные полупроводниковые схемы.